近日，安徽理工大学周春辉博士/化工与爆破学院胡劲松教授团队在热催化甲酸分解制氢领域取得进展，研究成果在催化类顶尖期刊Applied Catalysis B: Environmentand Energy(IF: 22.1)和Journal of Catalysis (IF: 7.3)相继发表。

　　氢能作为一种绿色且前景广阔的可再生能源受到越来越多的关注，氢被认为是应对未来能源危机的一种高效能源。然而，氢气的储存和运输问题一直是其工业化应用的最大阻碍。液相有机氢载体（liquid organic hydrogen carriers, LOHCs）已被认为是最具前景的氢能储运技术之一，有望成为打破氢能储运技术和成本瓶颈的重要解决方案之一。甲酸已经被证明是优异的液相有机氢载体，其具有合适的理化性质和较高含氢质量分数和单位体积容量。开发出高效的甲酸分解制氢非均相催化剂对于甲酸作为液相有机氢载体的规模化应用至关重要。针对此，周春辉博士团队系统探究了Pd纳米粒子负载在氨基化蛋黄壳介孔二氧化硅纳米球（yolk-shell mesoporous silica nanospheres, YSMSNs）载体上的甲酸分解制氢的性能。实验研究表明，最优催化剂Pd/YSMSNs-NH2(10-3，Pd的质量分数为10%,氨基负载量为3mL)具有活性金属高分散性以及纳米粒子足够小（~1.5nm）的特征，载体本身所具有的径向导向的孔道结构有利于质量传递，并且载体表面的氨基基团对甲酸分子O-H键的断裂具有促进作用，从而实现了该催化剂的高活性、高选择性和高稳定性。在343K的温度下，Pd/YSMSNs-NH2(10-3)催化剂在甲酸钠作为添加剂的条件下对甲酸分解制氢具有100%的H2选择性和转化率，其TOF值可达9108h-1，与目前最优的二氧化硅类载体负载的单金属Pd基异相催化剂相当。相关研究成果以“Immobilizing Pd nanoparticles on amine-functionalized yolk-shell mesoporous silica nanospheres for efficient H2production from formic acid dehydrogenation”发表在Applied Catalysis B: Environment andEnergy346 (2024) 123750.

　　另外，课题组系统探究了不同摩尔比例的Pd/Ir合金纳米粒子负载在氨基化树枝状介孔二氧化硅纳米球（dendritic mesoporous silica nanospheres, DMSNs）载体上的甲酸分解制氢的性能。实验研究表明，树枝状的Pd4Ir1/DMSNs-NH2催化剂具有活性金属高分散性以及纳米粒子足够小（~2.1nm）的特征，载体本身所具有的三维孔道结构以及Pd和Ir的电子调节作用，并且载体表面的氨基基团对甲酸分子O-H键的断裂具有促进作用，从而实现了该催化剂的高活性、高选择性和高稳定性。在298K的温度下，Pd4Ir1/DMSNs-NH2催化剂在甲酸钠作为添加剂的条件下对甲酸分解制氢具有100%的H2选择性和转化率，其TOF值可达1333 h-1，与目前最优的二氧化硅类载体负载的Pd基异相催化剂相当。相关研究成果以“PdIr nanoparticles on NH2-functionalized dendritic mesoporous silica nanospheres for efficient dehydrogenation of formic acid”发表在Journal of Catalysis426 (2023) 153-161.

　　周春辉博士2022年1月入职安徽理工大学分析测试中心，主要从事甲酸低温分解制氢，劣质油品清洁转化，生物质转化制航空煤油等方面研究，是Journal of Catalysis的第一通讯作者，Applied Catalysis B: Environmentand Energy的第一作者，化工与爆破学院的硕士生李松、柴浩等为课题的完成做出了重要贡献。上述研究成果获安徽理工大学人才引进启动基金、合作单位科技部重点研发计划以及国家自然科学基金等项目的支持。（周春辉/图文）